전쟁 이후 격동의 시기였던 1960년대, 세상을 바꾸기 위해 꿈과 야심을 품던 인물들의 이야기를 그리는 ‘삼식이 삼촌’에서 주인공 박두칠 역을 맡은 송강호는 데뷔 후 34년 만에 처음 드라마에 합류하게 된 이유에 대해 “시대를 관통한 순수한 열정들이 어떻게 충돌하고 화합하는지, 그 과정을 헤쳐나가는 인물들의 이야기가 흥미로웠다. '배우는 얼굴을 찾아주는 직업'이라 생각하는데, 관객들이 어느 순간 잊고 있던 자신의 얼굴을 발견하길 바란다"라고 말했다.

각각의 인물을 연기하며 준비한 점에 대해 묻자, 엘리트 청년 김산 역을 맡은 변요한은 "슛이 들어가기 전까지 계속 감독님을 붙잡고 질문하다 보니 나중에 감독님께서 '욕망이 이글거리는 배우'라고 말하더라. 김산을 연기할 땐 보는 사람들이 그 온도를 같이 느꼈으면 해서 뜨겁게 연기하고 싶었다."라고 답했다. 한편 정치적 목표를 위해 수단과 방법을 가리지 않는 강성민 역을 맡은 이규형은 "영화 '대부'의 알파치노 연기를 참고했다. 성당에서의 마지막 장면 속 분위기를 떠올렸다"라고 말했다.

‘삼식이 삼촌’을 통해 새롭게 연기적 변신을 하게 된 소감에 대한 질문에 김산의 연인이자 냉철한 시선을 지닌 기자 주여진 역을 맡은 진기주는 "여진은 겉은 고요한데 속에서는 계속 파도가 치는 인물이다. 말 한마디 한마디에 양가적인 감정이 담긴 인물은 처음이라 무척 큰 도전이었다."라고 밝혔다. 개혁을 꿈꾸는 군인 정한민 역을 맡은 서현우는 "한 마디로 '기세'를 지닌 인물이다. 전작의 캐릭터들과 달리, 직선적이고 불같은 성격을 보여주기 위해 감정을 쌓아가는 숙제를 받은 것 같았다." 라며 맡은 배역에 대한 애정을 드러냈다.

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